Со временем небольшую деревянную церковь разобрали и в 1868 г. возвели просторный собор Живоначальной Троицы. Здание было построено по проекту архитектора И.Ф. Колодина в классическом стиле. В плане оно имеет крестообразную форму с возвышающимся посередине восьмигранным световым барабаном, а над левым приделом возведена невысокая колокольня. Фасад храма богато украшен декоративными узорами и мозаичными изображениями, а также с наружной стороны здание украшают тонкие пилястры и капители коринфского ордера, легкая аркатура. Купола храма и колокольни окрашены в голубой цвет и увенчаны ажурными крестами.
  Не менее прекрасен собор и внутри: под куполом находится образ Господа, а на парусах — изображения четырех евангелистов. Один из двух приделов собора посвящен святым равноапостольным Константину и Елене, а второй — святителю Николаю Мирликийскому.

Несмотря на попытки советской власти упразднить Свято-Троицкий собор, предпринятые в самый тяжелый для церкви период — 30-е годы прошлого столетия, храм удалось спасти, в том числе благодаря стараниям греческой общины. Однако за спасение этого храма отдали жизни два священнослужителя. Епископ Симферопольский и Крымский Порфирий (Гулевич) и протоиерей Николай Мезенцев были расстреляны в 1937 и 1938 годах.
  Епископ Симферопольский и Крымский Порфирий (Гулевич) (1864-1937) возглавлял Крымскую кафедру в самое трудное и роковое для Православной Церкви время с 1931 по 1937год. В 1935-1937 годах он служил в Свято-Троицком соборе. В ноябре 1937 года Владыку, находившегося в ссылке в Казахстане, арестовали вновь и, обвинив в «антисоветской пропаганде и дискредитации Советской власти», приговорили к расстрелу.